Er3+掺杂TiO2,的局域结构及电子性质的第一性原理研究*
陈光平 杨金妮 乔昌兵 黄陆君 虞静
1) (四川文理学院智能制造学院,达州 635000)
2) (四川文理学院,智能制造产业技术研究院,达州 635000)
3) (四川大学原子与分子物理研究所,成都 610065)
三价稀土铒离子(Er3+)掺杂二氧化钛(TiO2)因其优异的光电性能,在众多稀土掺杂发光晶体材料中脱颖而出,具有非常广泛的应用前景.利用CALYPSO (Crystal structure AnaLYsis by Particle Swarm Optimization)结构搜索方法和第一性原理计算,成功地预测和探究了三价铒离子掺杂二氧化钛(Er3+:TiO2)晶体的基态结构.首次报道Er3+掺杂TiO2 的最低能量结构具有 P4m2 空间对称性.当Er3+离子掺杂基质晶体时,Er3+离子占据Ti4+离子的位置,并造成结构畸变,最终使得Er3+离子的局域对称性由D2d 降低为C2v.通过电子结构计算发现Er3+掺杂TiO2 的能带隙值约为2.27 eV,这表明Er3+离子的掺杂会导致体系的带隙值降低,但没有改变其半导体性质,从而在光伏电池和半导体激光器等领域具有更广泛的应用.这些发现不仅为进一步探索Er3+:TiO2晶体的性质和应用提供了数据参考,也为探究其他稀土掺杂晶体材料提供了最新的方法.
稀土掺杂材料一直是研究的热点,在X 射线成像、激光显示器、闪烁体、荧光粉和生物传感器等方面都存在潜在的应用[1−4].近年来,二氧化钛(TiO2)掺杂稀土元素受到长期关注.二氧化钛具有半导体性质、化学稳定性高、生物相容性好、毒性低、生产简单经济等特点.它在光致发光、生物医学、光催化等领域有着广泛的应用[5−8].特别是在可见光和红外领域,TiO2晶体被认为是一个出色的发光材料: 具有较大的折射率(2.4—2.9)[9],透光范围广,带隙宽(锐钛矿为3.2 eV,金红石为3.0 eV)[10].此外,相对较低的声子能量(<700 cm–1)可以增加辐射跃迁的机会,使其特别适合加入一些具有光学活性的稀土离子,如Er3+离子等[11].
铒是镧系稀土元素中的一种,其基态电子构型为[Xe]4f126s2,因此铒在失去两个6s 电子和一个4f电子后成为[Xe]4f11的电子构型[12].由于Er3+离子能发出1540 nm 的激光,使得Er3+:TiO2体系在平面光波导、激光器和电信光纤放大器中都能成功地应用[13,14].此外,在众多稀土离子中,只有Er3+和Tm3+等少数离子是可以获得上转换发光[15],当Er3+离子加入到主晶体材料后,两个近红外光子被转化为一个可见光子,并发生上转换过程[12,16].稀土Er3+离子所产生的绿色和红色上转换发光获得持续关注,也诞生了诸多全新的应用,如固态激光器、医疗诊断、显示技术和光伏电池等[17,18].
长期以来,掺杂Er3+的TiO2晶体的结构和应用一直是热门话题.早在2007 年,Jia 等[19]通过静电纺丝法在528.1,566.6 和669.3 nm 处发现了Er3+掺杂TiO2的2H11/2→4I15/2,4S3/2→4I15/2和4F9/2→4I15/2的可见光谱,发光强度随退火温度的升高而增大.Fu 等[20]和Luo 等[21]分别于2008 年和2011 年报道了在TiO2晶体中Er3+离子成功取代具有D2d局部对称性的Ti4+离子.由于Ti4+和Er3+的离子半径和电荷数存在差异,晶体中的Er3+离子局部对称性比D2d更低[20,21].此外,Luo 等[21]也证实了Er3+离子的C2v点群对称是锐钛矿材料中最合理的局部对称性.2018 年,Talane 等[15]通过溶胶-凝胶法发现,随着掺杂浓度的增大,Er3+掺杂TiO2材料的晶粒尺寸发生了明显变化,这可能是由于掺杂离子的加入产生了内部应变.在980 nm 近红外光的激发下,当Er3+离子掺杂浓度为8% (摩尔百分比)时,上转换发光强度最高.同年,Ren 等[22]在Er3+:TiO2混合晶体相中发现了一个相结,可以实现电荷分离,形成电子传输层,从而制备出高效钙钛矿太阳能电池.由此可见,Er3+:TiO2晶体是一种应用广泛的材料,对其特性的研究仍在持续开展.2020 年,Mazierski 等[23]认为观察光催化Vis 响应的关键可能是在带隙区域内有Er3+离子产生的新的4f 态.虽然对Er3+掺杂TiO2体系的研究已经很长时间了,但对杂质引起的微观局域结构及电子性质的变化还没有发现相关的报道.因此,本工作通过第一性原理计算研究了掺杂Er3+:TiO2晶体的局域结构和电子性质.
本文首先采用CALYPSO (crystal structure analysis by particle swarm optimization)方法结合VASP (Viennaab initiosimulation package)软件包进行结构搜索与优化[24−29].成功获得了掺Er3+:TiO2的基态结构.随后,报道了掺杂Er3+:TiO2体系的能带结构、态密度(DOS)和电子局域函数(ELF).这些结果为Er3+:TiO2晶体的后续研究和应用提供了支持.
前期研究中本课题组成功地用CALYPSO 方法预测了Er3+:TiO2晶体的结构[24−26].CALYPSO是一种预测结构的方法,之前的学者已经成功地应用该方法预测了许多体系中的新结构[27−29].CALYPSO 主要是通过粒子群优化(particle swarm optimization,PSO)算法进行结构搜索[24−26],该方法主要思想是通过个体与群体之间信息共享,从而快速地搜索整个势能空间,最终找到全局能量最小值.CALYPSO 结构搜索开始时,晶体结构的对称性会从230 个晶体空间群中随机选取,然后根据选取的这个空间群所属的布拉菲晶格以及体积来确定其晶格参数.在本文的研究过程中,首先预测了常温常压下每个模拟晶胞为48 个原子的演化单元结构,并分别预测了纯TiO2和Er3+:TiO2的40 代结构,每代产生30 个结构.然后,筛选出能量较低的结构,使用VASP 软件包[30−32]以确保找到最稳定的结构.使用500 eV 作为该体系的截断能,并通过适当的k点将能量聚集到每个原子小于1 meV.对于Ti,O 和Er 原子,分别采用3s23p63d24s2,2s22p4和4f125s25p66s2的电子模型进行计算.由于Er3+掺杂TiO2属于强关联体系,特别是Ti 离子的d 电子和Er 离子的f 电子使得电子之间的库仑相互作用不可忽略,所以在结构优化及结构稳定性判断等过程中都采用了LDA+U的方法,在计算过程中分别将Ti4+离子和Er3+离子的U值取为3.5 eV[23]和7.6 eV[33,34].与此同时,还利用PHONOPY 软件计算了最低能量结构的声子谱[35]来确定其稳定性.
3.1 局域结构
本文首先采用CALYPSO 结构搜索方法,当Ti 与O 的化学配比为 16∶32 时,在常温常压下预测TiO2的晶体结构.结果表明,TiO2晶体的最低能量结构具有I41/amd空间群,这与实验结果一致[20,21],验证了CALYPSO 方法的正确性.然后根据Ti,O,Er 化学配比为15∶32∶1 预测了Er3+掺杂TiO2的基态晶体结构.如图1 所示,基态Er3+:TiO2晶体具有空间群.在掺杂过程中,Er3+离子成功取代Ti4+离子,并形成了[ErO6]9-的局域多面体结构[36].在Er3+掺杂后,局部对称性由C2v降低到D2d[21].我们推测有两个原因: 1) Er3+离子和Ti4+离子之间的电荷差异导致了电荷补偿;2) Er3+离子和Ti4+离子电子半径差异明显,分别为0.0881和0.0605 nm[15].使用的杂质Er3+的原子百分比为6.25%,接近目前实验中最高效的浓度[15].Er—O键之间两种不同的键长分别为 2.1307 和2.2605 Å.计算了掺杂Er3+离子的TiO2晶体结构的晶格常数为a=b=7.682 Å,c=9.798 Å,所有原子的坐标汇总如表1 所列,为进一步的研究提供数据参考.
图1 通过CALYPSO 结构搜索法确定纯TiO2 (a)和Er3+掺杂TiO2 (b)的晶体结构Fig.1.Crystal structures of the pure TiO2 (a) and Er3+-doped TiO2 (b) by the CALYPSO structure search method.
表1 Er3+:TiO2 能量最低结构中所有原子的坐标Table 1.Coordinates of all atoms for the low-energy structure of Er3+:TiO2.
此外,在结构搜索过程中,还发现了许多可能存在于特定温度或压力下的亚稳态结构,这些亚稳态结构在基态结构演化的研究中发挥了重要作用.图2 所示为3 种Er3+掺杂TiO2亚稳态结构.在表2中按照能量由低到高的顺序整理了3 个亚稳态结构相对应的空间群、晶格常数和原胞体积等.可以发现,这些亚稳态结构中仍然是Ti4+离子被Er3+离子所取代,但是具体的掺杂位置却发生了变化.有趣的是,亚稳态结构(a)具有与基态结构相同的空间群即,但亚稳态结构(b)和(c)具有Cmmm对称性.
表2 Er3+:TiO2 的基态结构以及亚稳态结构的晶格参数a,b,c,原胞体积V,相对能量∆ETable 2.Structural parameters a,b and c,unit-cell volume,relative energies for the optimized TiO2 and metastable Er3+:TiO2.
图2 Er3+:TiO2 晶体的亚稳态结构Fig.2.Coordination structures of the metastable for Er3+:TiO2.
接下来,将实验结果与计算结果进行比较,以验证本工作预测晶体结构的正确性.首先通过使用Reflex 工具模拟了纯晶体和掺杂Er3+晶体的X 射线衍射(XRD)图,并在图3 中绘制出了20°—80°范围内衍射图案.可以看出,X 射线衍射谱中峰的位置和相对强度与Talane 等[15]和Fu 等[20]报道的实验结果符合良好.为了进一步验证预测结构的动力学稳定性,分别对纯的以及掺杂的体系进行了声子谱计算,如图4 所示,在整个布里渊区没有出现虚频,说明本文预测的结构稳态.
图3 模拟的(a) TiO2 和(b) Er3+掺 杂TiO2 的XRD 图,并与实验值进行对比Fig.3.Simulated X-ray diffraction patterns of (a) TiO2 and(b) Er3+-doped TiO2 compared with experimental data.
图4 计算的(a) TiO2 和(b) Er3+掺杂TiO2 的声子谱Fig.4.Calculated phonon spectra of the (a) TiO2 and (b) Er3+-doped TiO2.
综上所述,通过理论计算得到Er3+掺杂TiO2晶体的基态结构是动力学稳定的,并且模拟得到的XRD 谱与实验值也符合良好,从而证明了本文方法的可靠性.通过上述体系理论计算,本文首次成功给出了Er3+:TiO2体系的局域结构,为进一步探索其应用提供帮助.由此可见,这种研究思路为将来预测其他稀土掺杂晶体材料提供一种可靠的方法,进而指导实验的探索和应用.
3.2 电子性质
在得到Er3+:TiO2晶体的基态结构后,计算了其能带结构和态密度(DOS),以增加对其电子性质的了解.如图5 所示,Er3+掺杂TiO2体系的带隙值约为2.27 eV,低于基质晶体的带隙值(Eg=2.40 eV),由此可见,Er3+离子的掺杂并没有改变体系的半导体特性.通过图5(a)可以看出,TiO2晶体的导带底部主要是由Ti4+离子的4d 电子所占据.当三价杂质铒(Er3+)掺杂在TiO2晶体中,并取代四价钛(Ti4+)的位置,由于铒只有3 个价电子,它和相邻的O 原子构成离子键时,缺少一个价电子,于是就形成一个空穴.这个空穴在铒离子的作用下,将环绕其运动.从图5(b)也可以看出,Er3+离子的f 电子占据了导带底附近的位置,形成了新的杂质能带,最终导致体系的带隙值降低,这与Mazierski 等[23]的结果符合良好.Er3+离子的掺杂不仅保持了半导体TiO2作为光催化剂和敏化剂的特性[37],还提高了其可见光性能,从而有望拓宽其从紫外光到可见光的光响应范围[38].值得一提的是,本文计算的带隙值为2.27 eV,大约是实验值3.44 eV 的2/3[12],这是由于第一性原理方法会普遍低估带隙值的结果[39].
图5 采用LDA 方法计算的(a) TiO2 和(b) Er3+掺杂TiO2 的能带结构和态密度Fig.5.Band structures and the DOS of (a) TiO2 and (b) Er3+-doped TiO2,all calculated by the LDA method.
此外,本文计算了电子局域函数(ELF),将Er3+:TiO2晶体的化学键特性转化为直观图像[40,41].ELF值越大,表示电子分布越为集中[42].图6 为Er3+:TiO2与(010)平面的ELF 图,ELF 值在0—0.85之间.在O 和Er 原子之间ELF 的值接近0,表明Er—O 之间形成的是离子键.
图6 计算得到的Er3+:TiO2 电子局域函数 (a)基态结构;(b) (010)平面Fig.6.Electron localized function of the Er3+:TiO2: (a) Ground-state structure;(b) (010) plane.
综上所述,结合第一性原理计算,本工作首次采用CALYPSO 方法报道了Er3+掺杂TiO2的基态结构.结果表明: Er3+:TiO2的基态结构具有特殊的空间群结构,它相对于基质晶体TiO2的对称性I41/amd有所降低,但都属于四方晶系.通过观察局部结构的演化可以看到,杂质Er3+离子取代了主晶体中的Ti4+离子,形成了[ErO6]9–多面体局部结构.随后,通过LDA+U方法计算了Er3+:TiO2晶体的能带结构和态密度,并且计算得到掺杂体系的带隙值为2.27 eV,它仍然保持了基质晶体的半导体性质,从而在光伏电池以及半导体激光器等领域具有广泛地应用.我们希望通过本计算研究为后续探索Er3+掺杂TiO2的性能和应用提供帮助,并为进一步寻找其他稀土掺杂发光晶体材料提供可靠的途径.
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(呼和浩特铁路局大包电气化改造工程指挥部,内蒙古呼和浩特010050)摘要:文章介绍了福生庄隧道
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全面从严治党的心得体会800字7篇全面从严治党的心得体会800字篇1中国特色社会主义是我们党领导
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2023年主题教育民主生活会六个方面个人检视、相互批评意见:1 理论学习系统性不强。学习习近平新时代中国特色社会主义思想不深不透,泛泛而学的时候多,深学细照的时候少,特...
【邓小平理论】 日期:2024-03-19
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2024年交流发言:强化思想理论武装,增强奋进力量(完整)
习近平总书记指出:“一个民族要走在时代前列,就一刻不能没有理论思维,一刻不能没有思想指引。”党的十八大以来,伴随着新时代中国特色社会主义思想在实践中形成发展的历程...
【三个代表】 日期:2024-03-19
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2024年度镇年度县乡人大代表述职评议活动总结
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2024年在市政协机关工作总结会议上讲话
同志们:刚才,XX同志对市政协机关20XX年工作进行了很好的总结,很精炼,很到位,可以感受到去年机关工作确实可圈可点。XX同志宣读了表彰决定,机关优秀人员代表、先进集体代...
【邓小平理论】 日期:2024-03-18
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在全区防汛防涝动员暨河长制工作推进会上讲话提纲【完整版】
区长,各位领导,同志们:汛期已经来临,我区城区防涝工作面临强大考验,形势不容乐观。年初,区城区防涝排渍指挥部已经召开专题调度会,修订完善应急预案,建立网格化管理机...
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2024年镇作风整治工作实施方案(完整文档)
XX镇作风整治工作实施方案为深入贯彻落实党的二十大精神及省市区委深化作风建设的最新要求,突出重点推进干部效能提升,坚持不懈推动作风整治工作纵深发展,根据《关于印发《2...
【毛泽东思想】 日期:2024-03-18
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xx市优化法治化营商环境规范涉企行政执法实施方案为持续优化法治化营商环境,激发市场主体活力和社会创造力,规范行政执法行为,创新行政执法方式,提升行政执法质效,着力解...
【毛泽东思想】 日期:2024-03-18
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2024年度关于开展新一轮思想状况摸底排查工作通知(完整)
关于开展新一轮思想状况摸底排查工作的通知为深入贯彻落实关于各地开展干部职工思想状况大摸底大排查情况上的批示要求和改革教育第二次调度会议精神,有针对性做好队伍教育管...
【三个代表】 日期:2024-03-18
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“中心的工作就是心中的事业”——公路养护中心主任典型事迹材料**,男,1976年6月出生,1993年参加工作,2000年4月调入**区交通运输局工作,大学本科学历,中共党员,现任**...
【马克思主义】 日期:2024-03-17