双酚A在不同级配土壤中的吸附特性试验
梁 越,常雪岩,周 洋,陈晴空
(1.重庆交通大学国家内河航道整治工程技术研究中心,重庆 400074;
2.重庆交通大学河海学院,重庆 400074;
3.温州市水利电力勘测设计院,浙江 温州 325000)
近年来,随着社会经济的发展,各种新型污染物不断出现。水污染会严重影响人类健康和生存环境,使生物多样性面临着巨大挑战,同时也让水资源本身失去价值[1]。双酚A(bisphenols A,BPA)作为一种典型的环境雌激素,是世界上使用最广泛的工业化合物之一[2],各种食品、饮料包装等塑料产品及树脂产品中都含有BPA[3],且有25%的BPA在生产运输或加工过程中被释放到环境中[4-5],被释放到环境中的BPA不仅会与水体混合,还会经历土壤吸附、降解等一系列转化过程[6],对土壤及地下水环境都会产生极大的威胁[7]。
BPA在土壤介质中的吸附行为很大程度上影响其在地下水环境中的迁移、归趋以及生物可利用性,对于评估BPA的环境风险起着至关重要的作用。国内外相关研究表明,BPA在土壤中的吸附过程多为非线性吸附[7-9],根据土壤理化性质差异,可由Freundlich[8]、Langmuir[10]及Dubinin-Ashtakhov(DA)[11]等非线性模型拟合。土壤对BPA的吸附特性与土壤中的有机质含量[11-12]、颗粒特性[13]、矿物质含量[14]等诸多因素有关。
目前针对长江消落带土壤对BPA吸附特性的研究成果不多,本文通过试验研究长江消落带不同级配土壤对BPA的吸附特性,建立了不同级配土壤颗粒特性和水力特性与土壤对BPA吸附特性的相关关系,可为BPA等污染物在地下水环境中运移模型的建立以及迁移规律的研究提供参考。
1.1 试验材料
采集长江沿岸(重庆段)消落带土壤样品作为试验材料。样品去除植物根系及石子等杂物后,于实验室内自然风干。待土样完全干燥后对土样进行粗磨,并于100℃条件下烘干8 h,进一步去除土样水分。将烘干后的土样混匀,依次过筛(孔径分别为2 mm、1 mm、0.5 mm、0.25 mm、0.1 mm、0.075 mm),得到粒径区间2 mm以下、2~1 mm、1~0.5 mm、0.5~0.25 mm、0.25~0.1 mm、0.1~0.075 mm及0.075 mm以下的7组土样,分别放入土样袋贮存备用,编号为A0~A6。
图1 各组土样级配曲线Fig.1 Grading curve of soil samples in each group
表1 土样渗透系数和土样比表面积预测值
7组土样为烘干后粗筛所得的含有黏土粒的砂砾土,结合筛分法与粒度分析仪,测定各土样颗粒组成。分别取1 kg的各组土样置于清水瓷盆中,用搅棒搅拌,使试样充分浸润且粗细颗粒分离,然后分别过2 mm、1 mm、0.5 mm、0.25 mm、0.1 mm、0.075 mm筛,烘干称重,得到各级颗粒组成。筛分后小于0.075 mm颗粒通过SALD-3101粒度分析仪测定细颗粒组成。各组土样级配如图1所示。
根据测定的土壤颗粒组成情况得到土颗粒平均几何直径,采用以下经验公式[15]对土壤比表面积大小进行预测:
(1)
其中dg=exp[0.01(f1ln 0.001+f2ln 0.026+f3ln1.025)]
式中:S为土样比表面积,m2/g;
dg为土颗粒平均几何直径;
f1、f2、f3分别为黏土、粉土和砂土在土样中的质量分数。根据式(1)计算得各组土样比表面积预测值,并通过变水头试验法测定土样的渗透系数ks,结果如表1所示。
1.2 BPA检测条件
BPA溶液质量浓度采用高效液相色谱仪(LC-2010C,日本岛津)测定,测定条件为:乙腈与纯水体积比为60∶40,流动相流速为0.7 mL/min,柱温为25℃,进样量为20 mL,检测波长为227 nm。上述试验条件下测得BPA的保留时间约为3 min。
1.3 土壤对BPA的吸附试验方法
采用正交试验法,从A0~A6组土样中各取出1 g样品分别置于15 mL离心管中,在不同离心管中分别加入10 mL含有不同质量浓度BPA的0.01 mol/L CaCl2溶液(离心管中配制的BPA溶液初始质量浓度分别为0 mg/L、1 mg/L、2 mg/L、3 mg/L、4 mg/L、5 mg/L)。盖上离心管螺盖,并避光放入恒温振荡器(25℃)中以150 r/min的转速振荡12 h后取出混合液,将其置于离心机中以4 000 r/min离心20 min,然后用玻璃注射器按顺序采集一定量的上清液,采用0.22 μm滤头过滤。将滤液装入高效液相色谱仪进样瓶后放入高效液相色谱仪中测定滤液中残留的BPA,每组样品重复2次。根据土样吸附前后BPA的质量浓度计算土壤对BPA的吸附量:
(2)
式中:Q为土壤对BPA的吸附量,mg/kg;
ρ0为BPA的起始质量浓度,mg/L;
ρb为BPA的平衡质量浓度,mg/L;
V为溶液体积,L;
m为土样的质量,kg。
采用线性吸附等温模型(式(3))、Freundlich吸附等温模型(式(4))和Langmuir吸附等温模型(式(5))这3个常用的吸附等温模型来描述土壤对BPA的吸附作用过程。线性吸附等温模型的解相对简单,但当溶液质量浓度较大时,模型拟合结果不准确。Freundlich吸附等温模型是一个经验模型,模型中若假定固体基质的吸附容量无限大,吸附量就会随溶液质量浓度无限增大,所以该模型不适合预测最大吸附量,常用于描述低质量浓度有机物的非线性吸附过程。Langmuir吸附等温模型考虑了最大吸附量,且在溶液质量浓度较低的情况下,模型拟合的Langmuir吸附等温线与线性吸附等温线近似。因此,利用3个吸附等温模型进行对比分析,从而得到最为准确的拟合效果。
qe=Kdρe
(3)
(4)
(5)
式中:qe为土样对BPA的平衡吸附量,mg/kg;
ρe为BPA溶液的初始质量浓度,mg/L;
Kd为线性吸附系数;
Kf、Kl分别为Freundlich和Langmuir吸附等温模型的吸附平衡常数;
a为非线性因子,取值一般在0~1之间,其值大小反映了吸附等温线的弯曲程度,值越小越弯曲,一般也表示溶液质量浓度对吸附量影响的强弱,值越小,表明土壤吸附性能越好;
Qmax为最大吸附量,mg/kg。
3.1 不同级配土壤的BPA吸附等温模型
表2为各吸附等温模型对不同级配土样吸附BPA的吸附等温曲线拟合情况,拟合曲线如图2所示。由表2可知,采用线性吸附等温模型对各组试验数据进行拟合时,有4组的趋势线拟合程度指标R2小于0.85,说明采用该模型来刻画土壤对BPA的吸附过程效果并不理想;
而采用非线性吸附等温模型进行拟合的R2均大于0.85,Freundlich吸附等温模型与Langmuir吸附等温模型的R2均优于线性吸附等温模型,表明各组土样对BPA的吸附并不都是纯线性吸附。3个吸附等温模型中,Freundlich吸附等温模型拟合误差最小,拟合效果最好。
表2 各级配土样对BPA的吸附等温趋势线拟合程度指标R2
图2 各级配土样对BPA的吸附等温拟合曲线Fig.2 Isothermal adsorption fitting curve of BPA on different graded soils
由图2可见,各组土样对BPA均为非线性吸附,其中A2组(粒径区间1~0.5 mm)与A6组(粒径小于0.075 mm)土样利用Freundlich吸附等温模型拟合的非线性因子a分别为0.825和0.979,接近于1,且这两组土样采用线性模型进行拟合的R2分别为0.921 21和0.950 18,拟合效果较为理想,表明在本文试验条件下A2与A6组土样对BPA的吸附近似线性分布。其他各组土样Freundlich吸附等温模型的非线性因子a均小于0.5,表现出明显的非线性特征。
3.2 颗粒物理特性对土壤吸附特性的影响
土壤对BPA的吸附能力与Freundlich吸附等温模型中的Kf正相关,所以lgKf可用来描述土样对BPA的吸附能力。由图3(a)可见,总体上小于0.05 mm颗粒的质量分数越高,土样对BPA的吸附能力越强,但A3组(粒径区间0.5~0.25 mm)与A5组(粒径区间0.1~0.075 mm)土样的lgKf偏离了拟合趋势线的整体变化趋势。对小于0.01 mm的颗粒,除A3组土样对BPA的吸附能力较整体变化情况存在一定的偏差外,其他各组土样对BPA的吸附能力与小于0.01 mm颗粒的质量分数基本上呈正相关关系。根据卡庆斯基制土粒分级标准,小于0.01 mm颗粒称为物性黏粒,因此土样对BPA的吸附能力与土样中黏粒含量成正比,出现偏差情况应是由于黏粒与粗颗粒掺混,黏粒会附着于粗颗粒表面,使得土样对BPA的吸附能力减弱。
粒径分布曲线上小于该粒径的颗粒质量占总土粒质量10%和60%的粒径,分别称为有效粒径d10和控制粒径d60。土样土骨架主要由d10~d60的粒径颗粒构成。由图3(b)可见,随着各组土样中d10的不断增大,土样对BPA的吸附能力呈现一阶指数规律下降,且随着粒径的持续增大,lgKf逐渐趋于定值1.561。由图3(c)可见,土样中值粒径d50大小与其对BPA吸附能力仍然存在一定的相关关系,且与d10(图3(b))基本相同,而控制粒径d60与lgKf无明显的相关关系。
由图3(d)可知,土样不均匀系数Cu和曲率系数Cc与lgKf无明显的相关关系。可见,土样的均匀程度和级配的连续情况与土壤对BPA吸附能力无关。
图3 颗粒特性与lgKf的关系Fig.3 Relationship between particle properties and lgKf
图4 土样比表面积与lgKf的关系Fig.4 Relationship between specific surface area of soil samples and lgKf
图4为土样比表面积与lgKf的关系,可见随着土样比表面积的增大,lgKf也随之增大,即土样对BPA的吸附能力与土样比表面积正相关。将A0组与A5组对比分析,两组土样比表面积相差不大,而其lgKf有显著差异。由图1可知,A0组土样颗粒级配较好,可见,当两组土样比表面积相当时,级配较好的土样对BPA的吸附作用更强。
结合以上分析,在本文试验设定范围内,土样中细颗粒质量分数和有效粒径对土样的吸附能力大小起主导作用。但随着土样中粗颗粒质量分数的增大,土样对BPA的吸附能力减弱,且吸附特性变得更加复杂。
3.3 渗透系数对土壤吸附特性的影响
图5 渗透系数与lgKf的关系Fig.5 Relationship between permeability coefficient and lgKf
图5为渗透系数ks与lgKf的关系曲线,可见lgKf与土样渗透系数呈负相关关系,且随着渗透系数的增大lgKf呈一阶指数规律下降,与土样有效粒径d10与lgKf的关系(图3(b))基本一致,变化曲线的指数曲线方程为
lgKf=0.598e-86.77ks+1.566
(6)
分析式(6)可知,土样的渗透系数越小,其对BPA的吸附能力越强。在本文试验条件下,随着土壤的渗透系数的增大,lgKf趋近于定值1.566,由此可得到Freundlich吸附等温模型吸附平衡常数Kf=36.807。
a.各级配土样对BPA的吸附为非线性吸附,且采用Frenudlich吸附等温模型拟合结果较线性吸附等温模型和Langmuir吸附等温模型拟合结果更为准确。
b.各级配土样对BPA的吸附能力与土样颗粒组成存在一定的关系,土样中细颗粒(主要为小于0.01 mm颗粒)质量分数越大,其对BPA的吸附能力越强。
c.随着土样比表面积的增大,其对BPA的吸附能力不断增强。但若两组土样比表面积相同时,级配较好的一组土样对BPA的吸附能力更强。
d.土样渗透系数与有效粒径对 lgKf的影响类似,即随着渗透系数或有效粒径的增大,lgKf均呈一阶指数衰减趋势,土样对BPA的吸附能力逐渐降低。当渗透系数或有效粒径增大至一定值后,土样对BPA的吸附能力趋于恒定值。
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关于开展新一轮思想状况摸底排查工作的通知为深入贯彻落实关于各地开展干部职工思想状况大摸底大排查情况上的批示要求和改革教育第二次调度会议精神,有针对性做好队伍教育管...
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“中心的工作就是心中的事业”——公路养护中心主任典型事迹材料**,男,1976年6月出生,1993年参加工作,2000年4月调入**区交通运输局工作,大学本科学历,中共党员,现任**...
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