含瓦斯煤低温吸附过程能量变化规律研究
许文杰,姚彦军,王 毅,王 开
(1.太原理工大学 安全与应急管理工程学院,山西 太原 030024;
2.朔州市应急指挥中心,山西 朔州 036000;
3.太原理工大学 矿业工程学院,山西 太原 030024)
煤层瓦斯含量的准确测定对煤矿及煤层气安全开采至关重要[1]。当前在测定煤层瓦斯含量方法中直接法相对于间接法有较多优势,因此在测定矿井瓦斯含量受到广泛使用[2]。直接法的采样方式中WANG Zhaofeng 等[3]、WANG Long 等[4]提出了冷冻取心技术广受关注。多年来,众多学者对冷冻取心及相关理论进行了很多研究并取得了一系列成果。王兆丰等[5]、岳高伟等[6-7]通过实验分析降低温度可以促进煤的吸附,抑制煤的解吸,且煤的吸附常数a、b值随温度降低而迅速增大;
秦雷等[8]研究吸附常数a随冻融时间增加而增大、随温度增加而减小;
娄秀芳等[9]研究指出吸附常数a、b 值、平衡压力及扩散系数D 与温度呈线性关系;
刘志祥等[10]阐述了吸附热产生的机理;
郭立稳等[11]通过试验证实煤体吸附瓦斯的过程是放热过程,且吸附量越大,放热量越大;
郝建峰等[12]研究吸附/解吸热效应得出随瓦斯压力梯度的增大,煤体温度逐渐升高;
马树俊等[13]研究得出煤体瓦斯吸附量随着温度的降低,呈现出升高-降低交替变化(总体趋势为升高)的特性;
何鑫等[14]研究表明随着温度的升高煤基质对甲烷的吸附能力减弱;
杨涛等[15]研究得出吸附初始阶段,粒径越小,相同时间内瓦斯吸附量越大,温度升高越多;
凡永鹏等[16]模拟得出煤表面自由能的增加,可致其吸附能力增大;
张仰强[17]分析出煤表面自由能在某一个温度点前为正相关关系;
位乐[18]分析得出不同变质程度煤的吸附热和瓦斯凝聚热差值与温度线性相关。温度和压力对于煤吸附瓦斯特性已经经过相应的理论和试验验证。但对于低温条件下煤吸附瓦斯过程的能量变化规律相关研究较少。
1.1 实验系统
为了得到不同温度下煤瓦斯吸附过程能量变化,组建了实验装置。实验装置结构示意图如图1。
图1 实验装置结构示意图Fig.1 Schematic diagram of experimental device structure
实验装置可实时测量煤样吸附过程中压力和温度变化情况。其中温控柜可以实现恒温和控温-50~(180±0.5)℃;
气路控制操作系统可对进入各罐气体控制操作;
压力传感器精度可达0.001 MPa,能够准确传输每个罐的实时压力到计算机。
1.2 煤样准备及实验步骤
实验煤样采自官地矿9#煤层的贫煤。经过矿用密封煤样筒在井下封装后送到实验室。对部分煤样进行工业测试,测试结果中挥发分为14.68%,真密度为1.40 t/m3,视密度为1.31 t/m3。将取回的煤样进行粗磨、细磨筛选出粒径0.2~0.3 mm 的煤样。实验具体步骤如下:
1)将煤样放入干燥箱内在100 ℃恒温下干燥12 h。
2)将干燥后的煤样称重700 g 装入吸附罐一并抽真空(真空度为10 Pa)。
3)设定温控柜温度(温度分别为30、15、0、-15、-30、-45 ℃),待温度恒定后,打开甲烷气瓶与参考罐之间的阀门1、阀门3、阀门4 和阀门5,注入甲烷气体(压力分别为1、1.5、2、2.5、3 MPa);
然后关闭阀门1、阀门3、阀门4,打开参考罐与吸附罐1 之间的阀门5 和阀门8 开始吸附,由罐内温度传感器来感应煤样表面温度变化。
当诗人提及英苏战争后又矢口否认。这句诗同前文的“她到底在唱什么?”相呼应,旨在强调歌声内容的不确定性,同时也构成诗人的逃避性书写。在诗人笔下,少女也变成了言说的主题不定以及滔滔不绝的疯癫者。诗人通过赋予少女的歌曲非逻辑的话语内容,试图掩饰英格兰的暴力行径。虽说少女的疯癫是帝国权威压抑的产物和证明,但是少女不屈的抗争意向、歌声千方百计寻求出路的破坏性力量,足以带给帝国震撼,令他们终于看到,拒绝战争暴力的少女是怎样不遗余力地在向全世界呐喊并揭露帝国的罪行,疯癫由此成为少女的一种颠覆之途。在接下来的诗行中,华兹华斯的殖民者本性愈演愈烈,他甚至为帝国战争作合法性辩解:
4)通过采集系统和计算机自动采集并记录实验数据。
2.1 煤吸附过程温度变化规律
煤吸附甲烷过程温度变化最大值ΔTmax为吸附平衡时煤表面温度T2与吸附开始时温控柜设定温度T1的差值,即ΔTmax=T2-T1。对不同压力、不同温度下实验所得数据进行整理,不同温度下ΔTmax变化如图2,不同注气压力下ΔTmax变化如图3。
由图2 和图3 可知:控制温度不变,甲烷压力上升,煤吸附甲烷前后温度变化最大值ΔTmax整体均呈近似一次线性上升趋势,如在实验温度为-30 ℃,甲烷压力在1~3 MPa 区间内,ΔTmax从6.655 ℃逐步增长到11.732 ℃;
同样,在控制甲烷压力不变,吸附温度降低时,ΔTmax随吸附温度的持续下调而呈现上升走势,如在注入甲烷压力约2.5 MPa 时,温度由30℃一直下降到-45 ℃过程中,ΔTmax则从6.653 ℃上升至11.752 ℃。
图2 不同温度下ΔTmax变化Fig.2 ΔTmaxchanges at different temperatures
这意味着,加大注气压力和降低吸附温度是影响煤在吸附甲烷过程温度变化量增大的2 个重要因素。
在增加压力作用下,罐内甲烷分子会更加活跃,使之与煤分子之间的接触更加频繁,在这个过程中,煤吸附甲烷的量会有一定程度增加;
由于煤吸附甲烷的过程是一个放热反应[11],降温能促进煤吸附甲烷[6],单位时间煤吸附甲烷量越大,放热越多,从而表现出始末温度差增加的现象。
2.2 煤吸附过程自由能变化规律
煤吸附甲烷过程符合Langmuir 单分子层吸附理论,其表面自由能的计算可由下面各式联合得出。
1)吸附量V。
式中:V 为甲烷吸附量,mL/g;
a 为饱和吸附量,mL/g;
b 为吸附常数,MPa-1;
p 为平衡压力,MPa。
2)吉布斯自由能[19]σ。
式中:σ 为表面自由能,J/m2;
R 为气体常数,取8.314 J/(mol·K);
T 为平衡温度,K;
Γ 为表面超量,mol/m2。
3)表面超量Γ 指温度、压力一定,单位面积的甲烷吸附量[19]。
式中:n 为吸附气体物质的量,mol/g;
S 为吸附剂比表面积,m2/g;
V0为标准状况下的气体摩尔体积,取22.4×10-3m3/mol。
4)煤的比表面积S。
式中:S 为Langmuir 比表面积,m2/g;
NA为阿伏伽德罗常数,取6.023×1023mol-1;
S0为CH4截面积,取13.454 6×10-20m2。
将式(1)、式(3)、式(4)代入式(2),得出表面自由能降低量Δσ 计算式[20]:
将实验数据代入式(5),计算出各个平衡压力煤吸附甲烷过程自由能降低量,煤吸附不同压力甲烷时自由能降低值如图4。
图4 煤吸附不同压力甲烷时自由能降低值Fig.4 Free energy reduction of coal adsorption methane at different pressures
分析图4 可知:在实验温度一定时,甲烷压力上升,一定质量煤样自由能降低量几乎呈正比例上升趋势,这意味着吸附始末煤样自由能差值增大,煤表面自由能降低更多;
如在实验温度设定为-30 ℃,平衡时甲烷压力在0.486~1.591 MPa 区间内,相应的自由能差值从0.012 4 J/mol 上升到0.028 3 J/mol。结果表明:一定质量煤样吸附甲烷前后自由能下降值会因甲烷压力的升高而逐步增大。
煤吸附甲烷的过程本身也是煤表面张力减小、表面能降低的过程[20]。由于甲烷气体压力上升,导致甲烷分子活性进一步增强,煤表面碳原子更易吸附到活跃的甲烷分子以降低其表面自由能,从而达到平衡状态,最终形成了甲烷气体压力越大,煤表面自由能降低量越大的结果。
2.3 煤吸附过程热量值变化规律
煤吸附甲烷前后热量差值ΔE 可由式(6)进行计算:
式中:ΔE 为热量差值,J;
c 为煤比热容,取1.16 J/(K·g);
m 为煤样质量,g;
ΔT 为温度差值,K。
将实验数据代入式(6)计算出煤表面热量差值,不同平衡压力下吸附过程热量变化值如图5。
图5 不同平衡压力下吸附过程热量变化值Fig.5 Change values of heat in adsorption process under different equilibrium pressures
分析图5 可知:设定试验温度不变时,甲烷压力升高,一定质量煤样的热量变化量呈近似正比例上升趋势,表现为吸附前后煤样热量增加量越来越大;
当设定实验温度为-30 ℃,平衡时甲烷压力在0.486~1.591 MPa 区间内,相应的热量差值从9.716 J/g 上升为17.116 J/g。结果表明:平衡压力的升高会促使一定质量煤样在吸附甲烷前后的热量差值逐步增大。这是因为在甲烷压力升高的过程中,甲烷分子的活性势必会增强,由此促进了煤表面碳原子与其结合,导致煤样吸附量增大,放热更多,从而热量增加量更大。
2.4 煤吸附过程能量变化规律
煤体表面自由能的大小在一定程度上可以衡量煤吸附甲烷能力的大小,而煤吸附甲烷过程中热量变化可以反映煤和瓦斯整体能量变化,约-30 ℃时能量变化值如图6。平衡后压力约1.6 MPa 时能量变化值如图7。
图6 约-30 ℃时能量变化值Fig.6 Energy change values at about -30 ℃
图7 平衡压力约1.6 MPa 时能量变化值Fig.7 Energy change values when the equilibrium pressure is about 1.6 MPa
由图6 可知:温度不变时,甲烷压力上升到过程中,煤表面自由能差值由0.486 MPa 压力下时的0.012 4 J/mol 上升为1.591 MPa 压力下的0.028 3 J/mol,此区间自由能降低量增大;
同时在该区间内煤样热量增加量从9.716 J/g 上升到17.116 J/g,增加7.4 J/g。这意味着,在设定实验压力越来越大的过程中,煤表面自由能不断降低,热量值不断增加。
由图7 可知:平衡时甲烷压力保持不变,在30~-45 ℃区间内,改变实验温度,煤表面自由能降低量整体呈上升趋势,从-15 ℃降低到-45 ℃过程中趋势变缓;
且在此温度区间煤样吸附前后热量上升量从12.471 J/g 增加到19.133 J/g。该曲线说明控制压力不变温度降低,煤样吸附始末表面自由能下降值变大,热量增量也在变大。
这表明,不管是增大甲烷压力还是降低实验温度都能造成煤的吸附能力增强,煤吸附甲烷越多,其表面自由能下降越快,同时,甲烷分子在被吸附过程中由自由态转化为吸附态,其势能也降低。而煤体吸附甲烷分子越多,放热越剧烈,因此在煤吸附甲烷过程中煤表面自由能减少和甲烷分子势能降低共同转化为整体热量增加,从而维持整体能量平衡状态。
1)吸附过程中,压力增加或者温度降低都会增加甲烷吸附进程。随着压力增加或温度降低,单位质量煤的温度变化呈现上升趋势,并且近似为一次线性关系。
2)一定质量煤样吸附甲烷前后表面自由能会降低,热量增加,且自由能降低量以及热量增加量均因甲烷压力的升高而逐步增大。
3)增大甲烷压力和降低煤体温度都能造成煤的吸附能力增强,在煤吸附甲烷过程中存在降低煤自身表面自由能和被其吸附的甲烷分子势能并转化成热量放出来维持整体能量平衡的现象。
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【学习心得体会】 日期:2022-10-29
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(呼和浩特铁路局大包电气化改造工程指挥部,内蒙古呼和浩特010050)摘要:文章介绍了福生庄隧道
【学习心得体会】 日期:2020-03-05
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【学习心得体会】 日期:2022-12-07
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【学习心得体会】 日期:2022-10-09
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【培训心得体会】 日期:2022-09-24
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【学习心得体会】 日期:2022-08-03
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【学习心得体会】 日期:2022-08-31
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【学习心得体会】 日期:2022-10-31
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【学习心得体会】 日期:2022-12-14
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【教师心得体会】 日期:2022-08-11
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2024年主题教育民主生活会批评与自我批评意见(38条)(范文推荐)
2023年主题教育民主生活会六个方面个人检视、相互批评意见:1 理论学习系统性不强。学习习近平新时代中国特色社会主义思想不深不透,泛泛而学的时候多,深学细照的时候少,特...
【邓小平理论】 日期:2024-03-19
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2024年交流发言:强化思想理论武装,增强奋进力量(完整)
习近平总书记指出:“一个民族要走在时代前列,就一刻不能没有理论思维,一刻不能没有思想指引。”党的十八大以来,伴随着新时代中国特色社会主义思想在实践中形成发展的历程...
【三个代表】 日期:2024-03-19
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2024年度镇年度县乡人大代表述职评议活动总结
xx镇20xx年县乡人大代表述职评议活动总结为响应县级人大常委会关于开展县乡两级人大代表述职评议活动,进一步激发代表履职活力,加强代表与人民群众的联系,提高依法履职水平...
【马克思主义】 日期:2024-03-19
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“千万工程”经验学习体会(研讨材料)
“千万工程”是总书记在浙江工作时亲自谋划、亲自部署、亲自推动的一项重大决策,也是习近平新时代中国特色社会主义思想在之江大地的生动实践。20年来,“千万工程”先后经历...
【三个代表】 日期:2024-03-19
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2024年在市政协机关工作总结会议上讲话
同志们:刚才,XX同志对市政协机关20XX年工作进行了很好的总结,很精炼,很到位,可以感受到去年机关工作确实可圈可点。XX同志宣读了表彰决定,机关优秀人员代表、先进集体代...
【邓小平理论】 日期:2024-03-18
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在全区防汛防涝动员暨河长制工作推进会上讲话提纲【完整版】
区长,各位领导,同志们:汛期已经来临,我区城区防涝工作面临强大考验,形势不容乐观。年初,区城区防涝排渍指挥部已经召开专题调度会,修订完善应急预案,建立网格化管理机...
【马克思主义】 日期:2024-03-18
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2024年镇作风整治工作实施方案(完整文档)
XX镇作风整治工作实施方案为深入贯彻落实党的二十大精神及省市区委深化作风建设的最新要求,突出重点推进干部效能提升,坚持不懈推动作风整治工作纵深发展,根据《关于印发《2...
【毛泽东思想】 日期:2024-03-18
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2024市优化法治化营商环境规范涉企行政执法实施方案【优秀范文】
xx市优化法治化营商环境规范涉企行政执法实施方案为持续优化法治化营商环境,激发市场主体活力和社会创造力,规范行政执法行为,创新行政执法方式,提升行政执法质效,着力解...
【毛泽东思想】 日期:2024-03-18
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2024年度关于开展新一轮思想状况摸底排查工作通知(完整)
关于开展新一轮思想状况摸底排查工作的通知为深入贯彻落实关于各地开展干部职工思想状况大摸底大排查情况上的批示要求和改革教育第二次调度会议精神,有针对性做好队伍教育管...
【三个代表】 日期:2024-03-18
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2024年公路养护中心主任典型事迹材料(完整文档)
“中心的工作就是心中的事业”——公路养护中心主任典型事迹材料**,男,1976年6月出生,1993年参加工作,2000年4月调入**区交通运输局工作,大学本科学历,中共党员,现任**...
【马克思主义】 日期:2024-03-17