基于文献计量的重金属污染土壤修复材料研究热点和前沿分析

牛硕，陈卫平，杨阳，王天齐，许群，王美娥

1.郑州大学河南先进技术研究院

2.城市与区域生态国家重点实验室, 中国科学院生态环境研究中心

3.中国科学院大学

土壤是人类赖以生存和发展的物质基础。近年来，随着工业化和城市化进程的加快，我国土壤重金属污染态势日益凸显[1-2]。曾思燕等[3]研究指出，中国耕地土壤表层土壤重金属污染面积占比高达15.87%，土壤重金属超标威胁粮食安全及人类健康。土壤重金属空间异质性强，影响因素繁杂，修复治理难度较大[1]。近年来，应用钝化技术修复重金属污染土壤的研究在世界各国增加趋势明显[4-5]。该技术主要通过向土壤中添加修复材料来降低土壤重金属生物有效性和迁移特性[6]，以降低重金属危害作用。梳理土壤修复材料研究脉络，可为我国土壤污染防治工作的扎实推进提供科学支撑。

土壤修复材料种类繁多，来源广泛，受到众多研究人员的关注。Wu等[7]发现生物炭负载-聚乙二醇修饰的纳米零价铁对土壤中六价铬的去除率高达97.4%；
朱凰榕等[8]的研究表明，巯基-蒙脱石复合材料可明显降低土壤中生物有效性镉的占比，且最高可使小白菜中镉浓度降低88.0%。Liang等[9]发现巯基-海泡石最高可使糙米中镉含量降低77.9%。随着材料学科的发展，有关修复材料的研究日益增多[10-12]，但缺乏对该领域发展脉络的梳理和整体发展趋势的研究。

文献计量学是在信息技术累积的基础上建立起来的数学统计学科，能够更加科学、客观、定量地描述目标领域的研究热点、演化趋势并预测未来研究方向[13]，被广泛应用于林业、农业、环境等领域[14-15]。考虑到重金属污染土壤修复材料领域前景广阔且相关研究较少，笔者从文献计量学的角度出发，借助CiteSpace和VOSviewer软件，对近20年国内外重金属污染土壤修复材料相关文献进行整理，系统分析重金属污染土壤修复材料发展的研究现状、热点分布和发展脉络，以期为促进重金属污染土壤修复材料的深入研究提供参考。

以中国知网（CNKI）和 Web of Science（WoS）核心合集数据库为基础进行文献检索和筛选。在CNKI数据库中，以主题为检索项，以“土壤”和“重金属”为检索词进行检索，并在此基础上以全文为检索项，以“钝化剂”“钝化材料”“改良剂”“调理剂”为检索词进行再次检索。在WoS核心合集数据库中进行高级检索，检索式为TS= soil* AND("amendment" OR "immobili*" OR "stabili*" OR"modif*" OR "material*" OR "passiva*" ) AND("heavy metal*" OR "Cd" OR "cadmium" OR "Pb" OR"lead" OR "As" OR "arsenic" OR "Hg" OR "mercury"OR "Cr" OR "chromium" OR "Ni" OR "nickel" OR"Cu" OR "copper" OR "Zn" OR "zinc") AND remediation*，检索文献的时间为2001——2020年。检索文献类型为学术期刊，文献来源类别为所有期刊，通过筛选和去重，去掉与研究主题无关和重复的文献，共保留中文文献数据8 252条，英文文献数据5 267条，以此为数据样本进行系统分析。

CiteSpace和VOSviewer是常用的2个文献计量软件，均通过对相关文献的计量建模和图谱绘制来可视化呈现研究领域信息。具体而言，CiteSpace侧重研究前沿辨识和热点演进趋势分析，VOSviewer侧重信息计量学图谱的呈现[16]。综合运用CiteSpace(5.7R5)和VOSviewer(1.6.16)软件进行年度发文量分析，研究热点、主题和前沿分析，并讨论重金属污染土壤修复材料领域研究现状和热点，梳理该领域发展脉络。

2.1 年度发文量和时间序列分析

发文量是衡量某领域研究热度的重要指标。对2001——2020年发文量进行分析，结果如图1所示。由图1可知，2001——2020年，国内外关于重金属污染土壤修复材料的研究不断增加，累计发文量已达13 000余篇。2001——2004年，中文、英文年度发文量分别为174和306篇，总发文量较少；
2005——2008年，年度发文量开始缓慢上升，中文、英文总发文量累计达到841和789篇；
2009年之后，国内外年度发文量进入快速发展阶段，特别是2013——2016年和2017——2020年，相较于2001——2004年，中文、英文年度发文量分别增加1 302%、2 201%和892%、1 721%，增长显著（P＜0.05）。可见，国内外对重金属污染土壤修复材料的需求愈发迫切。

图1 2001——2020年重金属污染土壤修复材料领域年度发文量Fig.1 Quantity of publications on remediation materials of heavy metals contaminated soil from 2001 to 2020

为进一步了解国内外研究进展的差异，应用CiteSpace软件对2001——2020年文献数据进行国家合作分析并绘制成网络图谱（图2）。结果显示，代表中国的圆圈尺寸较大，橙色和黄色圈层较厚，说明中国虽然在发文量上占据优势，但与一些发达国家相比研究表现出明显的滞后性。具体来讲，代表美国的圆圈中心灰色圈层最大，说明美国在土壤修复材料领域发展得最早。美国早在20世纪40年代和80年代就分别出台了《农业修正法案》和《超级基金法》，用以规范、指导和调整污染土壤风险管控和土壤修复工作，并在利用修复材料改良土壤方面有较好的技术储备[17]。另外，代表日本、韩国和一些欧洲发达国家的圆圈也同样表现出中心圈层较大，外层较小的特点。20世纪70年代，日本出台了一系列法律法规，确定了污染农田监测区域和修复技术应用标准[18]。韩国在20世纪90年颁布了《土壤环境保护法》，并制定《土壤环境保护法实施细则》，建立了土壤污染防治的法律体系[19]。欧洲多国在20世纪80年代完善了土壤管理的法律法规和相关标准，欧盟在1997年开展土壤联合调查，对欧洲3 000个点位进行重金属含量检测和评估，并在2009年和2012年再次进行详细调查，制定了适宜的修复策略[20-21]。相比较而言，中国在重金属土壤污染修复方面的起步较晚，文献产出大多集中分布在近10年。

图2 2001——2020年重金属污染土壤修复材料领域国家合作网络图谱Fig.2 Collaborative relationships between countries in the field of remediation materials of heavy metals contaminated soil from 2001 to 2020

2013——2016年和2017——2020年是文献产出持续快速增长阶段（图1），应用VOSviewer软件对2个时段关键词时间序列进行分析，结果如图3所示。由图3可知，2013——2016年是研究热点变化最为明显的时间段，在该时段，重金属污染土壤修复领域迎来快速发展时期，研究热点快速增多，向各个方向延伸发展，扩充了该领域研究内容和方向，形成了较为完整的研究网络。这可能与我国在2014年和2016年相继出台了《全国土壤污染状况调查公报》和《土壤污染防治行动计划》（以下简称“土十条”）有关[2,22]。在“土十条”的指导下，我国相继在广西、湖南、河南[23-24]等多个省（区）开展土壤修复研究试点，这也是该时段文献产出数量和研究热点快速增长的重要原因。2017——2020年该领域热点数量与2013——2016年相比有一定回落，但研究内容向外延伸得较多（图3）。国家“十三五”规划土壤环境专题中提出加紧制定土壤环境质量标准和立法的明确要求，随着GB 15618——2018《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》、GB 36600——2018《土壤环境质量 建设用地土壤污染风险管控标准（试行）》和《中华人民共和国土壤污染防治法》的实施，我国更加重视土壤污染的综合修复治理，该方面的研究更加深入和具体，丰富了重金属污染土壤修复材料领域的研究内涵。土壤污染修复在源头管控、风险管控和修复措施3个方面并行，修复工作逐渐规模化、系统化，研究步入了新的发展时期。

图3 2001——2020年重金属污染土壤修复材料领域关键词时间序列图谱Fig.3 Keywords time distribution network in the field of remediation materials of heavy metals contaminated soil from 2001 to 2020

2.2 研究热点分析

应用VOSviewer软件对关键词进行筛选，设置关键词共现的频次阈值为20，可得到该领域热点分布的网络图谱如图4所示。由图4可知，除重金属和污染土壤外，镉的出现频次最高，说明研究人员对土壤镉污染的关注度最高，主要原因可能是《全国土壤污染状况调查公报》指出镉是超标率最高（达7%）的重金属[2]，且镉具有很强的累积性，长期暴露于镉污染环境对人体健康危害极大[4-5]。铅是出现频次仅次于镉的重金属元素，铅锌冶炼场及周边土壤重金属污染已成为我国突出的区域问题之一。根据原环境保护部2014年公布的《全国土壤污染调查公告》，我国矿区土壤重金属点位超标率高达33.4%，严重影响区域土壤环境，威胁民众健康，对铅污染土壤的治理和风险管控是当前科学研究的热点[25]。另外，镉、铅、铜、锌等重金属元素之间连线较为密集，说明重金属复合污染也是重金属污染修复的研究热点之一。相比单一重金属污染，重金属之间的拮抗、加和和协同效应使得复合污染更具普遍性和复杂性的特点[26-27]，增加了土壤修复治理的难度。例如镉、砷复合污染，镉和砷的生物有效性对土壤酸碱度和氧化还原点位的反应相反，增大了实际治理难度[28]。土壤修复研究涵盖了以矿业开采、耕种、城市建设为主的土地利用方式造成的土壤污染，人为活动可能是造成重金属土壤污染的主要原因。

图4 2001——2020年重金属污染土壤修复材料领域关键词热点分布的网络图谱Fig.4 Keywords hot spots distribution network in the field of remediation materials of heavy metals contaminated soil from 2001 to 2020

生物炭是出现频次最高的修复材料，其次为乙二胺四乙酸（EDTA）、柠檬酸、腐殖酸、海泡石、石灰等。生物炭作为研究热度最高的修复材料，种类丰富、生产成本低、制作工艺简单、便于施用，并且具有增加土壤肥力，改良土壤性质的优点，有很好的发展潜力，但制备方法和施用土地类型的不同会导致其钝化效果不一致[29]。目前研究聚焦于生物炭的改性和对土壤修复效果的评估，大多处于实验室研究阶段，而在实际工程应用较少[30]。另外，吸附、镉胁迫、水稻、小麦、生物有效性、农田土壤、pH、化学形态等关键词出现频次较高。农作物重金属累积过程繁杂，影响因素较多，其中土壤重金属生物有效性、pH、重金属化学形态是影响水稻和小麦重金属累积的关键因子[31]。综上可知，钝化材料应用于土壤修复的干扰因子较多，实际修复效果具有一定的不确定性，为了进一步提高修复材料的修复效果和适用性，实现土地安全利用，针对不同土壤污染情况，钝化材料的筛选、修复效果稳定性评价，钝化修复机制的研究具有指导性意义。

2.3 研究主题分析

应用VOSviewer软件对关键词做进一步聚类分析，结果如图5所示。由图5可知，该领域可以大致分为3个聚类主题。主题1（蓝色）集中于重金属在土壤-植物体系迁移转化，主题2（绿色）集中于钝化材料筛选和应用，主题3（红色）集中于农田土壤重金属污染评价。

图5 2001——2020年重金属污染土壤修复材料领域关键词聚类分布网络图谱Fig.5 Keywords cluster distribution network in the field of remediation materials of heavy metals contaminated soil from 2001 to 2020

主题2涵盖了62个关键词，总出现频次达到了2 957次，是研究热点最高的主题。钝化材料筛选是该主题研究热点，也是钝化修复技术应用的关键。具体而言，传统的钝化材料如石灰、磷酸盐、硅酸盐等虽具有一定修复效果[32-33]，但会产生作物减产和二次污染问题。生物炭是该主题研究热度最高的词。与其他材料相比，生物炭由生物质热解产生，孔隙度大、表面含氧官能团丰富，具备良好的吸附性能和土壤改良能力，可提升作物产量[34]。另外，由于单一钝化材料难以在复杂的土壤环境中起到很好的修复效果，因此如何通过现有材料的组配和改性有效改善上述问题，成为该主题另一热点方向，诸如生物炭的改性[35]、黏土矿物的改性[36]等均为该方向的研究热点。另外，钝化材料的钝化机理和效果评估一直是主题2的重点和难点。钝化材料的钝化机理主要有吸附、络合、沉淀、氧化还原和离子交换等[26]。在实际土壤环境中，不同钝化材料的吸附机理差异较大，同一钝化材料在理化性质不同的土壤中吸附机理也有较大差异。钝化材料的筛选目前大多处于实验室和局部田间试验阶段，没有大规模应用，主要原因可能是研究人员尚未明晰其在污染土壤中的钝化机理。此外，投入使用的钝化材料由于受到土壤污染程度、气候因素、耕作方式等条件影响，导致在实际工程中的修复效果不甚理想。

主题1、2、3连线密集，并向四周发散，表明重金属的迁移转化、钝化材料筛选应用以及农田土壤修复关系密切。其中重金属的迁移转化能力（主题1）是评估钝化材料修复效果（主题2）的关键，钝化材料筛选应用（主题2）的重点主要集中在农田土壤修复（主题3）。主题1中农田土壤重金属钝化率以及重金属在水稻、小麦等谷物中的富集系数是研究人员筛选钝化材料（主题2）和评估农田土壤重金属污染（主题3）时考虑的主要指标。

2.4 研究前沿分析

关键词在一定时间内的出现频次能够反映特定时期的研究热点，有助于研究人员更准确把握研究前沿。应用CiteSpace软件的突现分析功能，以1年为时间切片进行突现分析，更能体现该领域研究演进过程和研究前沿。2001——2020年重金属污染土壤修复材料领域关键词突现分析如表1所示。由表1可知，2001——2003年，EDTA首次突现，突现强度为11.83，是初期热度最高的修复材料，但随着研究的深入，其研究热度下降，这可能与其突出的负面影响有关。例如EDTA的应用带来了营养元素流失、土壤二次污染甚至地下水污染等问题[37]。土壤污染作为该领域重要概念首次突现，突现强度为7.92。据骆永明等[38]的阐述，土壤修复作为土壤科学的新兴分支学科在该时期首次被提起，说明这一时期是该领域的起步时期。

表1 2001——2020年重金属污染土壤修复材料领域关键词突现分析Table 1 Keywords emergent analysis in the field of remediation materials of heavy metals contaminated soil from 2001 to 2020

2004——2010年，重金属铅、铜、锌在同一时期突现，它们的地球化学性质相似，分布特征和来源也具有相似性[39]。此类研究聚焦矿区土壤的修复治理，特别是铅锌矿区和铜尾矿的修复治理。壳聚糖、煤矸石、赤泥是该时段修复材料类突现词，它们属于固体废物或其加工产物的资源化利用[40]。这一阶段出现的关键词较多但类别单一，方向较为固定，是该领域初步发展时期。2011——2014年，该阶段出现短暂的突现词空缺期，说明该领域在经历了初步发展时期后进入短暂的酝酿阶段。2014年，组配改良剂关注度上升（突现强度为4.23），说明相关研究更加重视修复材料的筛选和组配，而随着2014年《全国土壤污染状况调查公报》的发布[2]，研究更加重视农田土壤修复治理。2015——2020年是该领域快速发展时期。钝化材料在2017年开始突现，突现强度为13.18，关于钝化材料的研究急剧增加，进而凝聚成当前研究前沿。生物炭在该时段突现强度最高，为13.91，突现时间为2018年，说明对于生物炭的研究集中出现在近几年。通过对生物炭检索发现，生物炭以其来源广泛、绿色低碳、土壤改良性能良好等特点，在2010年便受到研究人员的重视。近几年生物炭成为研究热点，主要原因是对其改性复合材料的研究持续增长。纳米零价铁突现时间最晚，是新出现的热点修复材料。纳米材料较传统材料具有表面效应和小尺寸效应，在土壤中表现出高反应活性和吸附性能[41]，正成为该领域新的研究热点。生物炭和纳米零价铁均属钝化材料范畴，说明钝化材料占据了该时期的主要研究热度。另外，钝化材料的改性在2018年开始突现，受到研究人员的重视，突现强度为4.04，说明有关钝化材料的研究已经从简单的原材料筛选向功能化改性过渡。农田土壤在2018年开始突现，突现强度为9.82，说明该领域研究重心集中于农田土壤修复治理。综上，经过近20年的发展，重金属污染土壤修复材料领域研究重心向农田土壤转移，修复材料呈现由单一向复合、由原材料筛选向改性材料制备的演进变化，基于传统土壤修复材料的功能化改性和纳米化工艺成为重金属污染土壤修复的研究前沿。

农田土壤修复治理关系我国土地安全利用、粮食安全和人类健康安全[42-43]。随着GB 15618——2018的施行，农田土壤污染修复研究将更加深入和具体。钝化材料的应用在修复治理过程中起着关键作用，具有十分广阔的发展前景。然而当前钝化材料仍存在成本高、稳定性差、修复效果参差不齐等问题[44]。在未来研究过程中，以下几个方面将是该领域研究重点：优化材料制备过程和工艺，以更加绿色的方法开发可以大规模生产和经济效益高的修复材料；
深入探究修复材料的修复机理，从污染农田的实际情况和目标污染物的特性出发，设计便于实际施用的钝化材料；
完善修复材料的实用性和再生回用性，确保修复材料的组分和施用量不会对修复土壤造成二次污染问题；
开展重金属污染土壤修复效果长期监测工作，实现污染土壤长期安全利用。

（1）国内外重金属污染土壤修复材料领域在近20年发展迅速，特别是2013——2016年和2017——2020年发文数量快速增长。重金属镉、铅污染以及复合污染修复是该领域研究的主要研究内容，生物炭以其良好的修复改良土壤能力成为研究热度最高的修复材料。

（2）由重金属污染土壤修复材料领域近20年演进过程可知，随着研究的深入，基于现有材料的改性以及纳米化工艺研究正成为研究前沿；
随着国家相关政策法规的出台，农田土壤污染修复受到广泛关注，钝化材料的筛选以及在农田土壤中应用成为更多研究人员关注的热点；
随着碳达峰碳中和、生态文明理念深入人心，具备高效修复能力的环境友好型功能复合材料的研发将逐步成为该领域研究的新常态。

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